碳載體具有比表面積高、孔結構豐富、穩定性強、導電性好等優勢，被廣泛用于電催化領域。然而，碳載體的惰性表面導致其與負載的金屬納米粒子間的相互作用力弱，難以有效調控金屬納米粒子的電子結構和催化活性，抑制團聚的能力也較差。

針對上述問題，研究人員提出利用單原子摻雜調節碳載體π共軛結構以增強其與金屬納米粒子間相互作用的策略。研究人員利用鐵鈷鎳等金屬單原子摻雜含氧石墨烯，并以其作為載體負載金屬Ru納米粒子，構筑了包含金屬單原子、碳基底和Ru納米粒子的復合納米反應器。理論計算表明，金屬單原子的修飾可實現含氧石墨烯表面電荷的重新分布，使單原子周邊碳原子呈缺電子狀態，顯著增強了負載Ru納米顆粒至碳載體的電子轉移能力。以電催化析氫反應(HER)為模型，研究人員探究了該復合納米反應器中金屬單原子摻雜誘導的Ru納米顆粒界面電荷重新排布對產氫效能的影響。通常，Ru對氫的吸附過強，導致其電催化分解水產氫的活性較低。然而，復合納米反應器中遠離界面的Ru位點有利于水分子的裂解，為析氫反應提供有效的氫源，同時界面處的Ru位點具有適中的氫吸附能力和高析氫活性。該復合納米反應器催化HER反應是目前文獻報道的最高活性之一。該研究不僅開發出高性能析氫電催化劑，還揭示了金屬單原子、碳載體與負載金屬納米顆粒之間的作用機制，實現了不同位點間的遠程協同和催化性能優化，為基于多重活性位點的納米反應器設計和構筑提供了新思路。

劉健團隊長期致力于碳載金屬催化劑的研發，實現高活性高穩定性碳載金屬催化劑的精準合成。該團隊構建了蛋黃-蛋殼型Pd&ZnO@carbon、Co-CoOx@N-C、碳載金屬亞微米反應器(Adv. Funct. Mater. 2018;Adv. Sci. 2019)，并將金屬納米顆粒選擇定位在中空碳球內部和表面，系統研究了納米反應器在液相加氫反應中的空間限域效應(Angew. Chem. Int. Ed. 2020)。此外，構建了Fe-Cu單原子的碳基亞納米反應器，在低電位下實現了高的NH3產率(Adv. Mater. 2020)。

相關研究成果以Exceptional Electrochemical HER Performance with Enhanced Electron Transfer between Ru Nanoparticles and Single Atoms Dispersed on Carbon Substrate為題，發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。大連化物所納米反應器與反應工程學創新特區研究組副研究員蘇盼盼為論文第一作者。研究工作得到國家自然科學基金、中科院潔凈能源創新研究院合作基金等的資助。

構筑的復合納米反應器表現出優異的電化學析氫性能